沿海城市珠海PM2.5中水溶性离子特征及来源分析

PM_2.5水溶性离子特征研究主要集中在大中型城市,为探讨珠海市PM_2.5水溶性离子特征及来源,2016年6月至12月采集PM_2.5样品,用离子色谱分析9种水溶性离子浓度。结果表明：珠海PM_2.5总离子浓度处于较低水平,离子浓度有季节变化特征,表现为冬季＞秋季＞夏季;夏、秋季PM_2.5呈碱性,冬季显酸性;从夏季到冬季,SO₄^2-和NH₄⁺在总离子中比例有减小趋势,NO₃^-比例有增大趋势。SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺为主要组成成分,占离子总成分的85.07%,表明珠海市大气PM_2.5二次污染较严重,NO₃^-/ SO₄^2-均值0.2,表明以固定源污染为主。从气团聚类、离子相关性、富集因子分析和主因子分析等角度讨论来源和存在形式,珠海PM_2.5水溶性离子受气团影响较大,来自陆地气团的离子浓度高于海洋气团;夏季到冬季,PM_2.5受到80.2%的人为源和海洋源的混合源和16%的农业源贡献,离子主要存在形式有NH₄HSO₄、Mg(NO₃)₂、KNO₃、Ca(NO₃)₂、NH₄NO₃、NaCl、KCl和CaCl₂。     

漯河市PM10和PM2.5中水溶性离子浓度特征及其来源解析

为了研究漯河市PM_2.5和PM₁₀及其水溶性离子变化特征,于2017年5月—2018年2月在漯河市3个采样点同步采集PM_2.5和PM₁₀样品,分别获得PM_2.5和PM₁₀有效样品191和190个.用离子色谱法分析样品中F-、Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+等9种水溶性无机离子.结果表明:在采样期间,漯河市ρ（PM_2.5）平均值为72.42 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为34.76 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的46.72%;ρ（PM₁₀）平均值为126.52 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为46.40 μg/m3,占ρ（PM₁₀）的35.67%.2种颗粒物水溶性离子质量浓度的季节性变化均呈冬季高、夏季低的趋势.PM_2.5/PM₁₀〔ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）〕在四季分别为0.50、0.61、0.56、0.57.采样期间漯河市PM_2.5中NOR（氮氧化率）和SOR（硫氧化率）的年均值分别为0.17和0.30,PM₁₀中NOR和SOR的年均值分别为0.22和0.34,说明颗粒物中SO₄2-的二次转化效率高于NO₃-.PM_2.5和PM₁₀在采样期间均呈弱碱性,且碱性在夏季最强,秋季最弱.利用PMF模型分析PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源发现,PM_2.5中水溶性离子来源主要包括生物质燃烧源、燃煤源、建筑扬尘源、工业源和二次污染源,PM₁₀中水溶性离子来源主要包括燃煤源、建筑扬尘源、二次污染源、生物质燃烧源和工业源.研究显示,漯河市颗粒物污染中水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治措施.      

不同含盐量土壤可溶性无机碳及盐基离子的剖面分布特征

为了探究干旱区盐碱土壤可溶性无机碳的动态分布特征,选取内蒙古河套灌区7种不同电导率土壤的0—100 cm剖面,采用临近样地,随机布点的方法,研究该地区土壤可溶性无机碳和盐基离子的剖面分布规律。结果表明:土壤含盐量对可溶性无机碳含量及盐基离子含量具有重要影响,不同含盐量土壤(S_1-S_7)的可溶性无机碳平均含量随电导率的增加而逐渐降低;随土壤深度的加深呈先减小后增加,表现为浅层0—50 cm含量少,深层50-100 cm含量聚积;可溶性无机碳储量随电导率的增加而逐渐降低。不同含盐量土壤(S_1—S_7)盐基离子含量随电导率的增加而增加;随土壤深度的加深盐基离子含量逐渐减少,具有较强的表聚性。研究区域土壤盐基离子组成以Ca~(2+)、SO_4~(2-)为主,平均含量分别占离子总量的27%和29%;K~+、Mg~(2+)含量较少,平均含量分别占离子总量的13%和7%。通过相关性分析,土壤可溶性无机碳含量与EC呈显著负相关(R~2=0.83,p0.05),与pH无显著相关性(R~2=0.17,p0.05),盐基离子平均含量与EC呈显著正相关(R~2=0.85,p0.05),与pH无显著相关性(R~2=0.07,p0.05),表明土壤EC的增加会影响可溶性无机碳和盐基离子的聚积。     

东海PM2.5和PM10中水溶性离子的组成与化学特性

2014年5~6月在东海海域采集PM_2.5和PM₁₀气溶胶样品,通过离子色谱法对样品中主要水溶性阳离子（Na⁺、K⁺、NH₄⁺、Mg²⁺、Ca²⁺）和阴离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、MSA）的浓度进行测定,并结合相关数理统计方法探讨了其主要来源.结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中主要水溶性离子的总浓度范围分别为7.9~23.7μg/m³和10.4~47.9μg/m³,平均值分别为（14.9±5.8）μg/m³和（21.3±10.7）μg/m³.二次离子（nss-SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）浓度最高,分别占测定离子总浓度的80.8%和73.3%,其中SO₄^2-和NH₄⁺主要富集在细颗粒物（PM_2.5）中,NO₃^-主要富集在粗颗粒物（PM₁₀）中.富集因子及相关性分析表明K⁺主要来自陆源,Mg²⁺受海源和陆源双重输入影响.阴阳离子浓度平衡计算结果表明,细颗粒物样品呈弱碱性;粗颗粒物样品酸碱基本中和.两种样品中NH₄⁺的主要结合方式均为（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃.来源分析结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中生源硫化物对nss-SO₄^2-的贡献率分别为13.7%和8.7%.根据估算的干沉降通量结果,NH₄⁺对氮沉降的贡献程度小于NO₃^-.     

南京北郊降水无机离子和有机酸的化学特征及来源分析

连续收集2016年12月至2017年11月期间的南京降水样品,分析主要无机离子和有机酸的化学特征及季节变化,运用正交矩阵因子模型法(PMF)进行源解析.结果表明,南京地区降水pH均值为5.6,离子总浓度雨量加权平均值为297.3μmol·L~(-1),阳离子浓度依序为NH~+_4 Ca~(2+) K~+ Na~+ Mg~(2+),阴离子浓度则为NO~-_3 SO~(2-)_4 Cl~- F~-.总有机酸浓度雨量加权平均值为2.86μmol·L~(-1),占总阴离子的2.2%. CHO~-_2、C_2H_3O~-_2和C_2O~(2-)_4是南京降水主要的有机酸,年雨量加权平均值分别是1.35、 1.05和0.26μmol·L~(-1).离子浓度总体表现出明显的冬春高和夏秋低的季节性变化,而总有机酸浓度夏季最高,春季次之,冬季最低,生长季节高于非生长季节,与较多的植被排放有关.运用甲酸和乙酸的比值(F/A)判定南京降水有机酸的主要来源为植物生长释放,有机物燃烧,机动车排放等直接来源,大气氧化等间接来源较少.南京降水无机离子和有机酸主要有5个来源贡献,海源和二次无机生成、生物质燃烧、陆源和垃圾焚烧、二次有机生成、生物排放和生物源二次生成,分别贡献40.0%、 22.2%、 22.0%、 14.5%及1.3%.     

宿迁市PM2.5中水溶性无机离子的季节特征和来源分析

为了研究宿迁市PM_2.5中水溶性无机离子的季节特征和来源,于2017年5月至2018年1月在宿迁市水汽通道上的3个监测点位采集了171份PM_2.5样品,分析了PM_2.5质量浓度以及9种水溶性无机离子含量.结果表明,宿迁市PM_2.5中水溶性无机离子的年均浓度为（44.08±34.61）μg ·m^-3,占PM_2.5质量的41.8%,9种水溶性离子浓度大小排序为ρ（NO₃^-） > ρ（SO₄^2-） > ρ（NH₄⁺） > ρ（Cl^-） > ρ（Na⁺） > ρ（Ca²⁺） > ρ（K⁺） > ρ（F^-） > ρ（Mg²⁺）,其中NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺是主要的离子组分,占总水溶性无机离子浓度的75.6%.ρ（NO₃^-）/ρ（SO₄^2-）年均值为1.53±0.88,表明移动污染源对PM_2.5的贡献高于固定污染源.水溶性无机离子相关性分析表明,NH₄⁺与NO₃^-、SO₄^2-可能以（NH₄）₂ SO₄、NH₄HSO₄和NH₄NO₃的形式存在.结合主成分分析,水溶性无机离子主要来源于二次转化、工业源、生物质燃烧和扬尘.PM_2.5浓度与相对湿度在冬季呈显著正相关,水汽传输在冬季更容易对PM_2.5浓度增长有促进作用.     

塔里木盆地空中蓄尘库效应对空气质量的影响

利用WRF中尺度天气预报模式耦合GOCART大气化学气溶胶辐射传输模式,对2011年4月27日~5月2日源于我国西北沙尘源区的一次大范围沙尘天气过程进行了数值模拟,并结合MODIS卫星观测资料,发现了塔里木盆地对沙尘气溶胶分布的空中蓄尘库效应.为了对该效应及其对下风向城市空气质量的影响进行验证,期间在兰州大学监测点开展了1h分辨率PM₁₀中水溶性Ca²⁺浓度监测,并结合CALIPSO气溶胶类型垂直分布产品和HYSPLIT气团轨迹模型,利用PSCF方法分析了期间监测点的48h气团后向轨迹.模拟,遥感和监测结果共同表明,塔里木盆地的空中蓄尘库效应会对进入其内部的沙尘气溶胶产生限制-积累作用,若在限制-积累过程中盆地内部近地面风场改变,空中蓄尘库会二次释放沙尘气溶胶,对下风向城市空气质量产生影响.     

新乡市秋季大气细颗粒物PM2.5中水溶性离子特征及其来源解析

为探究新乡市秋季PM_(2.5)污染水平及水溶性离子特征,于2016年9—11月期间,利用TH-150C中流量大气采样器分别在新乡市城市和郊区设立的两个采样点采集了大气PM_(2.5)样品,并分别用重量法和离子色谱法测得PM_(2.5)的浓度值和水溶性离子的组分,分析了大气PM_(2.5)的组成特征、变化规律及污染来源.结果表明,采样期间,城市站PM_(2.5)浓度为122.65~223.56μg·m-3,平均值为164.17μg·m-3,郊区站PM_(2.5)浓度为92.99~217.40μg·m-3,平均值为144.75μg·m-3,均超过国家二级标准浓度限值(75μg·m-3).采样期间,城市站7种水溶性无机离子(NH+4、NO-3、SO2-4、K+、Mg2+、Ca2+、Cl-)的平均质量浓度分别为9.98、22.05、13.41、0.65、0.04、0.30、2.19μg·m-3,郊区站分别为7.49、17.95、10.34、0.38、0.03、0.57、1.35μg·m-3;其中,NO-3、SO2-4、NH+4是大气PM_(2.5)中水溶性离子最主要的二次污染成分,而硝酸盐则是新乡市大气灰霾污染的关键组分.对PM_(2.5)中阴、阳离子进行相关性分析,结果发现,新乡市大气颗粒物PM_(2.5)总体呈酸性.PM_(2.5)中水溶性离子来源主要有二次转化,以及工业源、燃烧源及土壤建筑尘等,移动源(汽车尾气)对新乡市秋季大气污染的贡献较大.     

不同燃烧状态下农作物秸秆PM2.5排放因子及主要成分分析

运用自主设计的生物质燃烧系统,对水稻、小麦、大豆、玉米、花生和油菜6种农作物秸秆采用不同燃烧状态(阴燃和明燃)进行实验室模拟燃烧,分析PM_(2.5)的排放因子及其碳质组分和水溶性离子之间的差异.研究结果表明,不同燃烧状态对秸秆PM_(2.5)的排放因子、碳质组分和水溶性离子的排放均具有显著影响.不同农作物秸秆PM_(2.5)排放因子范围在阴燃和明燃时分别是11.45~23.84 g·kg~(-1)和4.51~12.15 g·kg~(-1).有机碳(OC)、元素碳(EC)的排放因子范围阴燃时分别是5.03~11.04 g·kg~(-1)和0.94~2.70 g·kg~(-1),明燃时分别是1.55~6.02 g·kg~(-1)·kg~(-1)和1.04~2.11 g·kg~(-1),阴明燃具有显著差异且阴燃高于明燃.此外,OC/EC、OC/PM_(2.5)和EC/PM_(2.5)在不同燃烧状态均具有显著差别,可作为区分阴明燃的指标.PM_(2.5)中水溶性离子的主要组分阴燃时为K+(1.011 g·kg~(-1))、Cl~-(0.712 g·kg~(-1))、F~-(0.182 g·kg~(-1)g)和SO_4~(2-)(0.166 g·kg~(-1)),明燃时为K+(0.457 g·kg~(-1))、Cl~-(0.271 g·kg~(-1))、SO_4~(2-)(0.086 g·kg~(-1))和F~-(0.048 g·kg~(-1)),且阴燃条件更有利于离子的排放.此外,水溶性离子的相关性也因燃烧状态的不同而有较大的差异.     

青藏高原冰川区可溶性有机碳含量和来源研究

对青藏高原祁连山老虎沟12号冰川、唐古拉山小冬克玛底冰川及珠穆朗玛峰北坡东绒布冰川雪坑样品中可溶性有机碳(DOC)和主要离子的质量浓度进行了分析.结果表明3个雪坑中DOC的平均质量浓度分别为(250.30±157.10)、(216.92±142.82)和(152.50±56.11)μg·L-1,具有从北到南依次减小的空间分布特点.3个雪坑DOC和主要离子质量浓度比例分析表明,唐古拉山冰川区和珠穆朗玛峰冰川区两个雪坑中DOC质量浓度与主要离子总质量浓度相当(DOC质量浓度占DOC与主要离子总质量浓度的比例分别为51%和49%).相应地,祁连山冰川区雪坑由于地理位置和气候条件等因素,受粉尘影响较大,导致Ca2+的质量浓度最高可达5 299.18μg·L-1,DOC所占比例较低(仅占5%).青藏高原冰川区DOC与Ca2+、Mg2+、K+和SO2-4均呈显著正相关.主成分分析(PCA)表明,青藏高原冰川区雪坑DOC主要是自然来源,也有生物质、化石燃料燃烧和农业生产过程等人为排放的贡献.此外,对3个雪坑的碳沉降通量进行了估算,LHG、TGL和ZF这3个雪坑的碳沉降通量分别为189.23、132.76和128.44 mg·(m2·a)-1,这对该地区碳循环的深入认识和研究具有重要意义,同时也有利于冰川变化的研究.